Chính xác thì Syd qua đời từ hôm 7/6/2006 nhưng gia đình ông đến hôm nay mới quyết định công bố nhưng không nói nguyên nhân cái chết. Website riêng của Syd lẫn Pink Floyd vẫn chưa thấy thông tin chính thức. Lý do của sự chậm trễ này là Syd muốn được ra đi yên bình.

Sẽ khó có đủ ngôn từ trọn vẹn để diễn tả sự ra đi của một tượng đài như Syd Barrett, người đồng lập nên một Pink Floyd huyền thoại, người tạo nên một thứ ảo giác tinh thần cho giới trẻ nhiều thế hệ đến giờ vẫn chưa phai mùi. Hơn 30 năm nay, Syd quyết định rời xa làng nhạc về ở ẩn. Cũng kể từ đó ông trở thành kẻ cô độc có tầm ảnh hưởng rất lớn đến làng nhạc quốc tế.

Giai đoạn 7 năm (1965-1972) là thời kỳ sung sức và rực rỡ nhất trong sự nghiệp âm nhạc của Syd Barrett. Ông cùng những người bạn cùng trường (Roger Waters, Nick Mason và Rick Wright) thành lập Pink Floyd và đưa nhóm nhạc này trở thành nhóm Rock được yêu thích nhất ở Anh và sau đó lan rộng ra thế giới.

Pink Floyd thời kỳ đầu với Syd làm linh hồn trong sáng tác, soạn ca từ, trở thành một trong những nhóm nhạc tiên phong mở ra thời kỳ nhạc ảo giác (psychedelic) gây mê hoặc cho cả một thế hệ cài hoa trên tóc, thà ở trần còn hơn đi chinh chiến thập niên 60, 70 thế kỷ trước. Syd biến ảo ca từ, sáng tạo thêm nhiều màu sắc âm thanh mới lạ bằng kỹ thuật điện tử. Album đầu tiên của Pink Floyd (và cũng là duy nhất khi Syd còn trong nhóm), The Piper at the Gates of Dawn, trở thành một ngọn gió đưa nhóm bay thẳng vào ngôi đền rock. 1967, nếu như Beatles không tung ra Sgt. Pepper’s Lonely Hearts Club Band bất hủ thì hẳn album đầu tay Pink Floyd sẽ là người thế chỗ trên bảng tổng sắp của năm.

Syd được ca tụng bởi lối diễn kích động và đầy biến ảo. Ông có thể hóa trộn âm thanh bằng tiếng căn âm méo tiếng, hồi âm, nghịch giọng để tạo màu sắc cho ca từ. Kỹ thuật đó sau này được khá nhiều nhóm nhạc áp dụng và được xem là bản lề cần thiết nhất để tạo ra được chất ảo giác gây kinh hoàng đôi tai người nghe.

David Bowie, cựu trào của glam rock đã từng phát biểu "Không thể chịu nổi khi xem Syd diễn, ông có thể bắt cục gạch cũng phải phát ra mùi. Đó là viên kim cương sáng nhất và luôn tỏa rực rỡ trong cuộc đời âm nhạc của tôi".

Syd Barrett (ngoài cùng bên phải) thời kỳ đầu cùng Pink Floyd

Thế nhưng viên kim cương ấy càng về sau lại tỏa ra sắc màu quẫn trí. 3 năm sau khi thành lập Pink Floyd, ông nhận quyết định về hưu non bởi những rắc rối tâm thần gây ra cho nhóm. Để tạo ra được chất ảo giác trong âm nhạc, Syd đã dùng đến những liều ma túy cực mạnh để phiêu diêu. Ma túy đã làm ông không đứng vững được trên sân khấu trình diễn. Rất nhiều lần khán giả ngơ ngác khi thấy Syd lảo đảo không cầm nổi micro. Tuy luôn là tinh thần chính của nhóm nhưng sau này bên cạnh Syd luôn xuất hiện thêm David Gilmour để có thể giúp nhóm nhạc trình diễn khi Syd đang say lảo đảo. 2 tháng sau khi David xuất hiện thì Syd chào tạm biệt Pink Floyd và bắt đầu từ đây nhóm nhạc bước vào thời kỳ mới.

Nhiều người đoan chắc Syd bị rối loạn thần kinh nhưng có khá nhiều người cho rằng chẳng qua là không ai hiểu nổi thế giới của ông, một tinh cầu ngập tràn những sắc màu chói tông. Sau khi tách ra khỏi Pink Floyd, Syd Barrett cho ra thêm 2 album thành công và sau đó đoạn tuyệt với làng nhạc (1972). Ông đổi tên họ về nguyên gốc, trở về ngôi nhà ở Cambridge ở ẩn từ đó cho đến khi qua đời.